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《犯罪心理：疑犯動機》和《犯罪心理》一樣，這部劇集講述FBI行為分析部門的一組精英探員使用非傳統的調查手段和大膽的策略來抓獲最窮兇極惡的罪犯。

特別探員Sam Cooper（Forest Whitaker）是該部門的主管。無論從心理上還是從職業技巧上來說，他都一個天生的領袖。更何況他是個出了名的「大膽」－－一旦他相信某件事情，就會堅持到底。即便搭上他的前程，他也決不退縮。

為了避免受到官僚主義的幹擾，他決定親自挑選調查組的成員。第一個加盟的是前英國特種部隊士兵Mick Rawson（Matt Ryan），是個自信而英俊的神槍手，訓練有素，彈無虛發。Mick嫉惡如仇。

綽號「預言家」的John Sims（Michael Kelly）曾是個囚犯，街頭上的任何事情他都能適應。他很鎮靜，有時可以靜到像和尚參禪一樣。他決心要彌補自己以前所犯的過錯。

Gina LaSalle（Beau Garrett）是一個美麗的女探員。但在美麗的外表下，她強悍的性格一點也不比男同事差。她有著異於常人的敏銳感覺。.